光与物质的相互作用一直是物理学中最先进的领域之一。近年来，超短激光的迅速发展引起了人们的广泛关注，并在实验上实现了各种超快现象，包括能带结构、跃迁偶极矩和贝里曲率等。

来源:CC0公共领域

固态高次谐波（HHG），特别是单层TMDC产生的高次谐波，已成为研究超快现象的一种新的光谱工具。然而，许多障碍严重阻碍了固态高次谐波的发展。

晶体对称性是固态高次谐波产生过程中最重要的因素之一。它对高次谐波的发射有负面影响，因此迫切需要对其进行研究。所以，对单层TMDC的高次谐波进行系统分析有助于完成对称效应作用的研究。

（a） 固态HHG实验装置的示意图。基本激光场的波长为5.0μm，脉冲持续时间约为70fs，峰值场强为~1V/nm。在旋转台上安装了用于MIR脉冲的半波片（HWP）和用于可见光谱的偏振器，这使我们能够获得方向依赖性和偏振信息。（b，c）单层（b）WS2和（c）MoSe2样品的光学图像。右下角的白色条对应500的刻度μm。单层膜（d）WS2和（e）MoSe2的（d，e）高次谐波光谱。垂直虚线表示材料的光学带隙。从5次到15次谐波中观察到有效的奇偶次谐波。

斯坦福大学Shamnhu Ghimire教授领导的一个研究小组在《超快科学》上发表一篇文章，详细介绍了一项关于单层过渡金属二卤化物WS2和MoSe2中HHG晶体取向依赖性的研究。

研究人员称，他们使用差频产生（DFG）系统作为光泵。DFG系统的来源是Ti：蓝宝石飞秒中红外激光器，光学参量放大。

他们基于半导体布洛赫方程进行了模拟，并验证了实验结果。具体来说，选择较小的激光振幅进行比较，与实验结果非常吻合性较好。

（a，b）（a）WS2和（b）MoSe2的实验MIR激光偏振依赖性，通过旋转MIR偏振角，同时收集总（非偏振分辨）高次谐波强度来测量。图中的颜色分配使用线性比例。图（A）中的插图显示该角度是从一个水晶镜平面参考的。两种材料的高次谐波产额均呈现6倍对称模式。（c） 模拟有间隙石墨烯模型的MIR激光偏振依赖性。输入参数为△=2.01 eV,y=-3.03 eV, 和a=3.15 Å.尽管模型很简单，但实验中的大多数定性特征都被捕捉到了。

结果表明，无论晶体取向如何，WS2中奇次谐波的偏振方向与驱动激光场的偏振方向一致。此外，极化特性在晶体对称时出现反转。

对MoSe2也进行了研究，发现MoSe2表现出了明显的高谐波信号偏差。第十次谐波在平行激励下达到最大值，其极化与其他偶次谐波形成明显对比。

第13次（实心圆）和第14次（开口圆）谐波的HHG偏振扫描，取自(a) θ≈-30°,(b) θ≈ 0°, 和 (c) θ≈30°. 当MIR激光偏振（橙色箭头）垂直于晶体镜平面（即，（a，c））时，奇数阶谐波平行偏振，偶数阶谐波垂直于驱动MIR场偏振。在平行激励（即（b））的情况下，奇偶次谐波与驱动MIR场平行极化。

这项工作表明，偏振分辨HHG测量能够揭示带内和带间贡献的作用，以及晶体中非抛物线带对电子-空穴轨迹的偏转。

来源：Yuki Kobayashi et al, Polarization Flippingof Even-Order Harmonics in Monolayer Transition-MetalDichalcogenides, Ultrafast Science (2021). DOI:10.34133/2021/982071